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引言

水中獸用抗生素磺胺嘧啶(SDZ)和四環(huán)素(TC)難以被生物降解，長期接觸會增加胃、腸、肝、腎損傷風險，給人類健康造成不可逆轉(zhuǎn)危害。傳統(tǒng)的抗生素去除技術(shù)包含生物法、電解法、光催化法等，但都因其高成本和復雜工藝而受到限制。高級氧化工藝通過生成高活性氧化物種降解有機污染物已成為目前的主流技術(shù)，半焦（Semi-coke，SC）是煤化工過程中的固體廢棄物，來源廣泛、成本低廉，可作為礦物生物炭活化過硫酸鹽（PS）生成活性氧（ROS），用于抗生素的高效降解去除。

在本文中，蘭州大學周雷老師和鄭易安老師課題組利用SC活化PS構(gòu)建了SC/PS高級氧化體系，同時去除水環(huán)境中的SDZ和TC。采用自由基淬滅試驗和電子自旋共振技術(shù)分析了活性氧成分，提出了SC/PS體系的活化機制和降解途徑，并采用費氏弧菌對降解產(chǎn)物的急性毒性進行了評估。研究結(jié)果表明，在PS為0.75 g/L、SC為0.50 g/L，pH=3.0，溫度30℃的優(yōu)化條件下，SC/PS體系的降解率分別為97.8%（SDZ）和97.2%（TC），且SDZ和TC之間存在協(xié)同促進效應。SC表面的極性基團和缺陷都有利于增強吸附性，其表面的含氧官能團、吡啶N和石墨C可作為活性位點，增強SDZ和TC的降解效率。此外，SC具有良好的可重復使用性和高效率，在高效去除實際廢水中不同種類抗生素方面具有很大的潛力。

結(jié)果分析

圖1  SC/PS體系活化機制示意圖

采用TEM和SEM技術(shù)觀察SC材料形貌，熱重方法評估SC材料的熱穩(wěn)定性。顯然，SC展現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和耐高溫性。采用拉曼光譜技術(shù)分析SC的結(jié)構(gòu)特征，SC材料1350 cm^-1（D帶）和1600 cm^-1（G帶）的拉曼峰位與材料結(jié)構(gòu)有關(guān)，峰強比I_D/I_G可用于表征SC材料的石墨化程度。

圖2  SC的SEM圖（降解前a和降解后b)；TEM圖(c)和HRTEM圖(d)

圖3  SC的(a) TG圖，(b)拉曼光譜，(c) N₂吸附-解吸等溫線與孔徑分布曲線(插圖)以及(d) FT-IR光譜

本文系統(tǒng)評估了PS和SC用量、初始pH值、溫度、無機陰離子和NOM等多種實驗參數(shù)對SDZ和TC降解效率的影響，并結(jié)合淬滅實驗和電子自旋共振確定了主要的活性氧成分，提出了SC對PS的活化機制以及SC/PS體系的降解途徑，并采用費氏弧菌評估了降解液的急性毒性。

圖4  PS (a, b) 和SC (c, d) 用量對 (a, c) SDZ和 (b, d) TC降解效率的影響

圖5 pH (a, b)和溫度(c, d)與SDZ（a, c）和TC（b, d）降解效率關(guān)系圖

圖6 (a) SC/PS體系中TOC和毒性的變化；(b) SC活化PS催化降解SDZ和TC的可重復利用性；實際廢水中(c) SDZ和(d) TC的降解效率

文章信息

本文以“Semi-coke activated persulfate promotes simultaneous degradation of sulfadiazine and tetracycline in a binary mixture" 為題，發(fā)表在Chemical Engineering Journal，蘭州大學禹敏為第一作者，蘭州大學周雷副教授和鄭易安教授為通訊作者。

課題組簡介

周雷，博士，副教授，碩土生導師。2003年本科畢業(yè)于蘭州大學化學化工學院，2008年于蘭州大學獲博士學位。2008年7月起在蘭州大學化學化工學院工作至今，2013年3月-2014年3月在美國俄荷拉荷馬大學化學與生物化學系從事博士后研究。主要從事分析化學、分離科學等領(lǐng)域的教學與科研工作，研究興越集中在毛細管電泳與微流控分析，新型功能材料在分析化學中的應用、考古化學等方面。主持國家自然科學基金2項，參與國家自然科學基金重大科研儀器研制項目1項；在Analytical Chemistry，Environmental Science & Technology等期刊發(fā)表研究論文60余篇。《中國化學快報(Chinese Chemicalletters)》青年編委(第一、二屆)，《分析測試學報》青年編委，中國生物檢測監(jiān)測產(chǎn)業(yè)技術(shù)創(chuàng)新戰(zhàn)略聯(lián)盟理事，中國儀器儀表學會分析儀器分會青年工作者委員會委員。

鄭易安，蘭州大學教授，博士生導師。研究領(lǐng)域為水污染控制，研究方向包括：環(huán)境吸附與催化材料、環(huán)境分析與污染控制、新型污染物界面過程。曾獲盧嘉錫青年人才獎，入選江蘇省“雙創(chuàng)博士"和中國科學院青年創(chuàng)新促進會會員。環(huán)境科學學會水處理與回用專業(yè)委員會委員、Chinese Chemical Letters第三屆青年編委，《安全與環(huán)境學報》青年編委。主持國家自然科學基金3項、省部級人才類項目3項、甘肅省自然科學基金-重點項目1項，另主持/參與科技部863項目等10余項；在Environmental Science & Technology等期刊發(fā)表學術(shù)論文100余篇，被引用4000余次，h-指數(shù)36；參編專著1本(科學出版社)，英文書2章；甘肅省自然科學獎1項。

產(chǎn)品信息

本研究中拉曼光譜數(shù)據(jù)使用北京卓立漢光儀器有限公司的Finder系列激光顯微共聚焦拉曼光譜儀檢測，如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢。

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